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91. 发明授权

CN115400780B KOH活化氮掺杂碳材料负载型催化剂及制备方法有权
公开(公告)号：CN115400780B
公开(公告)日：2024-03-05
申请号：CN202211049315.6
申请日：2022-08-30
申请人：天津大学浙江研究院
发明人：赵俏 , 黄守莹 , 韩小雪 , 吕静 , 李振花 , 王悦 , 王美岩 , 马新宾
IPC分类号： B01J27/24 , B01J35/61 , B01J35/63 , B01J35/64 , C10G2/00
摘要：提高了0.40、1.63、1.33倍。本申请公开了一种KOH活化氮掺杂碳材料负载型催化剂及制备方法，KOH活化氮掺杂碳材料负载型催化剂包括载体和金属活性组分，所述载体包括KOH活化的氮掺杂碳材料。本申请KOH活化氮掺杂碳材料负载型催化剂，有效提高了载体比表面积和氮掺杂程度，改变不同种类氮所占百分比，从而改变碳氮构型，促进吡咯氮的生成，暴露更多的富电子位点，提高Fe的电子云密度，促进CO解离和活性组分的生成，从而显著提升反应活(56)对比文件Zhao Y等.Nitrogen-dopedhierarchically porous carbon derived fromZIF-8 and its improved effect on thedehydrogenation of LiBH4.INTERNATIONALJOURNAL OF HYDROGEN ENERGY.2016,第41卷(第39期),17175-17182.Yuan M等.Understanding the KOHactivation mechanism of zeoliticimidazolate framework-derived porouscarbon and their corresponding furfural/acetic acid adsorption separationperformance.CHEMICAL ENGINEERINGJOURNAL.2021,第428卷全文.Min Zhou等.Nitrogen-doped porouscarbons through KOH activation withsuperior performance insupercapacitors.Carbon.2014,第68卷185-194.Matsagar B M等.Recent progress in thedevelopment of biomass-derived nitrogen-doped porous carbon.Journal of MaterialsChemistry A.2021,第9卷(第7期),3703-3728.马晓等.氮掺杂生物质碳材料催化剂的制备及其催化CH_4-CO_2重整性能.洁净煤技术.2022,第28卷(第5期),5全文9-70.Zhao Q等.Activating nitrogen-dopedcarbon nanosheets by KOH treatment topromote the Fischer-Tropsch synthesisperformance.CHEMICAL ENGINEERINGJOURNAL.2022,第455卷140810.

92. 发明授权

CN114751813B 一种甲醛氢甲酰化制备乙醇醛的方法有权
公开(公告)号：CN114751813B
公开(公告)日：2023-12-15
申请号：CN202210479308.3
申请日：2022-05-05
申请人：天津大学
发明人：马新宾 , 王美岩 , 杨琬鑫 , 李茂帅 , 冯怡
IPC分类号： C07C45/50 , C07C47/19 , B01J31/24 , B01J31/20
摘要：本发明为一种甲醛氢甲酰化制备乙醇醛的方法。该方法包括以下步骤：将底物、铑源、金属助剂混合后，连同溶剂加入到高压釜中，得到反应液，然后通入合成气，在60～150℃下反应0.5～12h，冷却后得到乙醇醛；所述的底物为甲醛或多聚甲醛；所述合成气的组成为氢气和一氧化碳。本发明通过双金属催化剂中两种金属的协同作用，来实现较高的乙醇醛收率、较快的反应速率以及反应成本的降低；并且反应体系简单，反应活性提高显著，贵金属用量大大降低。

93. 发明授权

CN113649014B 一种镍-锌基催化剂及其制备方法和应用有权
公开(公告)号：CN113649014B
公开(公告)日：2023-10-17
申请号：CN202111080693.6
申请日：2021-09-15
申请人：天津大学
发明人：李茂帅 , 林双喜 , 黄守莹 , 王胜平 , 马新宾
IPC分类号： B01J23/80 , C01B32/40
摘要：本发明公开一种用于逆水煤气变换反应的镍‑锌基催化剂及其制备和应用。镍‑锌基催化剂的载体为ZnO，活性组分为Ni‑Zn合金，基于催化剂的总重量，金属Ni含量为0.5‑10wt％。催化剂制备过程为活性金属浸渍在ZnO载体，在一定温度下旋蒸、干燥得到催化剂前驱体，然后高温还原获得Ni/ZnO催化剂。利用Ni‑Zn合金相独特的几何结构以及电子效应，镍‑锌基催化剂能够促进逆水煤气变换反应，抑制CO2甲烷化副反应的发生，大幅提高CO选择性，克服了传统镍基催化剂选择性差的缺点。本发明中镍‑锌基催化剂成本低、制备方法简单、具有高催化活性及CO选择性且性能稳定，易于实现工业应用。

94. 发明授权

CN115337926B 一种铑基催化剂及其制备方法和应用有权
公开(公告)号：CN115337926B
公开(公告)日：2023-07-25
申请号：CN202210999433.7
申请日：2022-08-19
申请人：天津大学
发明人：马新宾 , 李茂帅 , 杨奇 , 王美岩 , 黄守莹 , 吕静 , 王悦
IPC分类号： B01J23/63 , B01J23/60 , B01J23/46 , B01J23/58 , C07C45/50 , C07C47/19
摘要：本发明公开一种用于铑基催化剂及其制备方法和应用。本发明制备的铑基催化剂为Rh/CeO2催化剂，其包括载体和活性组分，所述载体为氧化铈，所述活性组分为Rh物种，所述Rh物种以几个Rh单原子组成的Rh原子簇形式存在；基于所述Rh/CeO2催化剂的总质量，所述Rh物种的负载量为0.7‑1.0wt％，包括0.7wt％且包括1.0wt％。本发明催化剂中Rh物种以几个Rh单原子组成的Rh原子簇形式存在，Rh团簇能够促进甲醛氢甲酰化反应，高选择性生成乙醇醛。将该催化剂用于非均相甲醛氢甲酰化反应，具有反应条件温和、反应活性高、乙醇醛选择性高、稳定性高、易于分离回收等优势。

95. 发明公开

CN116371412A 一种调控铜基催化剂中Cu原子簇尺寸的方法有权
公开(公告)号：CN116371412A
公开(公告)日：2023-07-04
申请号：CN202310134281.9
申请日：2023-02-20
申请人：天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司 , 大连瑞克科技股份有限公司
发明人：马新宾 , 王悦 , 药大卫 , 吕静 , 李茂帅 , 王胜平 , 黄守莹 , 王美岩 , 周焕文
IPC分类号： B01J23/83 , B01J35/02 , C07C67/31 , C07C69/675
摘要：本发明公开一种调控铜基催化剂中Cu原子簇尺寸的方法，铜基催化剂载体为二氧化硅和表面含氧缺陷的物质，两者质量比为1:(3.6～7.2)；活性组分为铜物种，铜物种为Cu单原子和/或几个Cu原子组成的Cu原子簇，Cu原子簇尺寸小于0.8nm，基于所述铜基催化剂的总质量，铜物种的负载量为5％～7％。制备过程中本发明通过控制二氧化硅负载氧化铜纳米颗粒的物质中铜的质量百分比、第一原料经第一阶段处理后二氧化硅上负载的铜纳米颗粒的尺寸、第二原料的比表面积与氧缺陷含量或者第一原料和第二原料的质量比，来控制铜基催化剂中Cu原子簇尺寸，从而成功制备出活性组分为Cu单原子和/或几个原子组成的尺寸小于0.8nm的Cu原子簇的铜基催化剂，调控方法简单易行。

96. 发明公开

CN116003203A 一种提高加氢反应选择性生成中间产物的方法审中-实审
公开(公告)号：CN116003203A
公开(公告)日：2023-04-25
申请号：CN202310134365.2
申请日：2023-02-20
申请人：天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司 , 大连瑞克科技股份有限公司
发明人：王悦 , 马新宾 , 吕静 , 药大卫 , 周焕文 , 王美岩 , 黄守莹 , 王胜平 , 李茂帅
IPC分类号： C07C5/09 , C07C11/04 , C07C29/149 , C07C31/20 , B01J23/72 , B01J23/83 , B01J21/08 , B01J32/00
摘要：本发明公开一种提高加氢反应选择性生成中间产物的方法，选择性加氢反应为乙炔选择性加氢生成乙烯的反应，其使用的催化剂为以混合载体负载Cu原子簇和/或Cu单原子的铜基催化剂，所述铜基催化剂包括载体和活性组分，所述活性组分为铜物种，所述铜物种为Cu单原子和/或几个Cu原子组成的Cu原子簇，所述Cu原子簇尺寸小于0.8nm。本发明的铜基催化剂在乙炔加氢反应中对于选择性加氢生产中间产物乙烯具有良好的效果。其中以由三个铜原子组成的Cu3为催化剂，在反应温度为200℃，反应压力为0.1MPa，进料乙炔、氢气、氮气体积比为1：10：89时，中间产物乙烯产率达到80％。

97. 发明公开

CN115382541A 一种调控铑基催化剂中Rh物种存在形式的方法有权
公开(公告)号：CN115382541A
公开(公告)日：2022-11-25
申请号：CN202211000625.9
申请日：2022-08-19
申请人：天津大学
发明人：马新宾 , 杨奇 , 李茂帅 , 王美岩 , 黄守莹 , 吕静 , 王悦
IPC分类号： B01J23/63 , B01J35/02 , B82Y30/00 , B82Y40/00 , B01J37/00 , B01J37/34 , B01J37/04 , B01J37/08 , B01J37/18 , C07C47/19 , C07C45/50
摘要：本发明公开一种调控铑基催化剂中Rh物种存在形式的方法，铑基催化剂为Rh/CeO2催化剂，其载体为氧化铈，活性组分为Rh物种，所述Rh物种以Rh单原子、或者几个Rh单原子组成的Rh原子簇、或者Rh原子簇团聚形成的Rh纳米颗粒中的一种或多种形式存在；基于Rh/CeO2的总质量，Rh物种的负载量为0.05‑2.0wt％。本发明采用静电吸附，再结合高温焙烧和还原的方法制备Rh/CeO2催化剂，通过调控所述Rh物种的负载量，可以控制Rh物种存在形式。进一步的，本发明Rh/CeO2催化剂中Rh物种以Rh原子簇形式存在时，将其用于甲醛氢甲酰化反应，具有高的催化活性、乙醇醛选择性以及稳定性，易于实现工业应用。

98. 发明公开

CN114602474A 层状硅酸镍催化剂的制备方法审中-实审
公开(公告)号：CN114602474A
公开(公告)日：2022-06-10
申请号：CN202210248374.X
申请日：2022-03-14
申请人：天津大学
发明人：马新宾 , 王胜平 , 李冕菁 , 吕静 , 赵玉军
IPC分类号： B01J23/755 , B01J35/00 , B01J35/02 , C01B3/40
摘要：本发明为一种层状硅酸镍催化剂的制备方法。该方法包括如下步骤：将六水合硝酸镍和尿素、二氧化硅会加入到水中，得到悬浊液；晶化、洗涤、干燥，400～800℃焙烧；将焙烧后的粉末与粘结剂混合后加入去离子水，挤条法得到条状催化剂，再次400～800℃焙烧1～4h；获得层状硅酸镍催化剂。本发明得到的催化剂金属与载体之间的相互作用较强，镍金属颗粒尺寸较小，在高空速苛刻条件下依然具有高的活性，同时具有良好的稳定性和使用寿命，表现出较好的抗烧结以及抗积碳性能。

99. 发明公开

CN114558602A 负载铜的多孔氮化硼纳米棒催化剂及其制备方法与应用有权
公开(公告)号：CN114558602A
公开(公告)日：2022-05-31
申请号：CN202210094324.0
申请日：2022-01-26
申请人：天津大学
发明人：王悦 , 马新宾 , 甄子恒 , 吕静
IPC分类号： B01J27/24 , B01J35/10 , C07C67/31 , C07C69/675
摘要：本发明涉及一种负载铜的多孔氮化硼纳米棒催化剂，所述催化剂包括铜物种和多孔氮化硼纳米棒；所述铜物种占所述催化剂重量的1‑20wt.％，所述多孔氮化硼纳米棒占所述催化剂重量的80‑99wt.％。本发明采用多孔氮化硼纳米棒为载体，以铜物种为活性组分，具有反应条件温和，催化反应性能优异，制备过程简单，成本低廉等特点。

100. 发明公开

CN114289059A 一种锡改性丝光沸石的制备方法与应用有权
公开(公告)号：CN114289059A
公开(公告)日：2022-04-08
申请号：CN202111542316.X
申请日：2021-12-16
申请人：天津大学
发明人：黄守莹 , 吕静 , 李媖 , 于曼 , 王美岩 , 王悦 , 马新宾
IPC分类号： B01J29/18 , C07C67/37 , C07C69/14
摘要：本发明公开一种Sn改性MOR分子筛的制备方法，采用两步后合成法直接基于商业Na型丝光沸石进行后处理，在对Na型MOR分子筛进行碱处理后，将其转化为H型MOR分子筛，然后再对其进行Sn改性，制备出Sn改性MOR分子筛。本发明中采用两步后合成法制备的Sn改性MOR分子筛与改性前相比，在保证分子筛内B酸数量的前提下，提高了8元环中B酸的酸强度，因此在催化领域具有重要的应用价值，对推动合成气制乙醇工艺路线的发展具有重要意义。另外，先对Na型MOR分子筛进行碱处理，再进行Sn改性更利于提高Sn改性MOR分子筛的催化活性，提高二甲醚转化率。另外，本发明直接基于商业Na型丝光沸石进行后处理，易实现大规模批量的工业化生产。

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